近日,環(huán)境與氣候?qū)W院朱明山教授團隊在國際權(quán)威期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表了題為“Ultralow H2O2-Triggered Electron Transfer over Single-Atom Iron Catalysts for Long-Term Recyclable Fenton-Like Reactions”的研究成果(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, doi.org/10.1002/anie.202523077),研究針對高級氧化工藝中氧化劑利用效率低下的瓶頸,提出了創(chuàng)新解決方案,為實現(xiàn)高效經(jīng)濟的水污染控制提供了重要技術(shù)支撐。

該研究設(shè)計了一種具有Fe─O─C構(gòu)型的單原子鐵/氧化石墨烯(Fe1-GO)催化劑,在可見光照射下,僅需投加微量過氧化氫(H2O2),即可實現(xiàn)污染物的高效降解和H2O2的原位再生。與傳統(tǒng)芬頓及類芬頓工藝需持續(xù)投加高劑量H2O2不同,本研究提出的系統(tǒng)在僅使用2?mM H2O2,連續(xù)四個循環(huán)中對卡馬西平(CBZ)的去除率均保持在95%以上,H2O2利用效率接近100%。實驗結(jié)合DFT計算結(jié)果表明,H2O2在Fe1-GO表面觸發(fā)Fe(IV)=O活性物種形成,促進污染物電子向活性中心轉(zhuǎn)移,反應(yīng)過程可同時實現(xiàn)H2O2的原位再生與自補充。
此外,課題組在Angewandte上系統(tǒng)綜述了高級氧化過程中的過氧化物活化調(diào)控機制,探討了通過晶場調(diào)控、配體工程與價態(tài)設(shè)計等手段調(diào)控活化材料自旋態(tài)策略,實現(xiàn)過氧化物高效活化(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202500791)。
以上研究工作得到了環(huán)境與氣候?qū)W院廣東省環(huán)境污染與健康重點實驗室和廣東省水處理工藝與材料工程技術(shù)研究中心的支持,以及國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金的資助。

相關(guān)論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202523077
https://doi.org/10.1002/anie.202500791
責編:蘇倩怡